Joliot: fission

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Frédéric Joliot-Curie

Frédéric Joliot par Pablo Picasso
Frédéric Joliot par Pablo Picasso

Joliot suivait la controverse entre Paris et Berlin sur le bombardement neutronique de l’uranium. Mais il était très occupé par la construction du cyclotron au Collège de France et par la synthèse de radioéléments pour la biologie et la médecine à Ivry.

Le 16 janvier 1939, Lew Kowarski (1907-1979) attira l’attention Frédéric Joliot l’article de Hahn et Strassmann «Sur l’existence de métaux alcalino-terreux à la suite du bombardement de l’uranium par des neutrons» (publié le 6) qui venait d’arriver au Collège de France. Joliot ne connaissait pas encore l’explication de Meitner et Frisch en terme de fission du noyau d’uranium, qui ne fut publiée que le 11 février, mais il la retrouva indépendamment (à la différence de Bohr à qui Frisch avait parlé, et des exilés aux États-Unis à qui Bohr avait donné l’explication).

Il réagit extrêmement vite avec une ampleur de vue inégalée, montrant qu’il était bien un des plus grands physiciens du XX° siècle. En à peine trois mois, après avoir appris qu’on trouvait du baryum quand on bombardait l’uranium avec des neutrons, il eut l’idée de la fission de l’uranium, imagina une expérience pour vérifier cette idée, supposa que des neutrons pourraient être émis au cours de la fission, et monta une autre expérience pour vérifier cette hypothèse. Observant des neutrons secondaires, il pensa qu’une réaction en chaîne était possible et il imagina l’architecture d’un réacteur nucléaire capable de produire de grandes quantités d’énergie et d’assurer ainsi l’indépendance énergétique de la France, ainsi que la possibilité d’une bombe nucléaire, et il en déposa les brevets dès le 1° mai 1939. Dans la foulée il prit des contacts au plus haut niveau du gouvernement français pour assurer l’exploitation de ces brevets, ainsi qu’avec l’Union minière du Haut Katanga, principal producteur mondial d’uranium, pour s’en assurer une fourniture adéquate. En moins de quatre mois, il avait lancé la France dans l’aventure de l’énergie nucléaire en prenant une avance considérable sur toutes les autres équipes. Mais la guerre allait stopper net cet élan.

Énergie de la réaction en chaîne : chaque «rupture explosive» d’un noyau d’uranium libère ~ 200 MeV, la combustion d’un atome de carbone (C→CO2) libère 4 eV, d’où l’équation grossière :1 kg d’uranium = 25 000 tonnes de charbon… ou de dynamite (uranium : 238 g ; carbone : 12 g). Mais 238U n’est fissible que par des neutrons rapides, 235U est fissible par des neutrons lents et rapides, et 235U ne représente que 0,7% de l’uranium naturel ⇒ seulement un ordre de grandeur.

Remarquons que si Hahn, Frisch, Meitner, ou même Irène Curie, s’intéressèrent avant tout à l’identification des fragments et à l’énergie libérée, Joliot s’attacha d’emblée aux conséquences de la fission, et en particulier à la possibilité d’une réaction en chaîne. Il se lança immédiatement dans une série d’expériences puis mit sur pied un programme de développement technologique de grande ampleur. Fermi et Szilárd eurent, à New York, la même réaction que lui, mais ils étaient des étrangers en exil et ils ne disposèrent pas avant plusieurs années des appuis et des moyens que Joliot sut rassembler immédiatement. Bohr, de son côté, fut presque le seul à se passionner avant tout pour le mécanisme de la fission, et à en bâtir la théorie permettant de prévoir quels noyaux pourraient fissionner et dans quelles conditions.

Fission?

Le 16 janvier 1939, Frédéric Joliot lut donc l’article de Hahn et Strassmann et il s’enferma deux jours dans son bureau pour y réfléchir. Selon Radvanyi, Joliot étudiait à cette époque les applications biologiques des traceurs radioactifs quand il passa près de Halban qui avait reçu une lettre de Frisch attirant son attention sur l’article de Hahn et Strassmann (publié le 6 janvier) et Halban s’efforçait sans succès de mettre au point une expérience démontrant la fission. Halban traduisit à Joliot les passages les plus importants. Sans le savoir, les réflexions de Joliot suivirent le même chemin que celles de Meitner et de Frisch. Il admit sans hésiter que l’irradiation de l’uranium avait bel et bien produit du baryum, et que le noyau se brisait donc en deux fragments, au moins. Il comprit lui aussi que les noyaux engendrés, ayant des charges ~56 et ~36 se repousseraient violemment et s’éloigneraient en accélérant.

Le même rapide calcul que celui de Meitner et Frisch (E = e2Z1Z2/r , r = 10-14 m, Z1 = 56, Z2 = 36 ⇒ E = 200 MeV) lui montra que cette répulsion communiquerait aux fragments une énergie cinétique d’environ 200 MeV, valeur tout à fait cohérente avec l’énergie libérée par la brisure d’un noyau lourd en deux fragments plus légers. Il pensa également que les fragments, plus riches en neutrons que les noyaux stables de même masse, seraient sûrement radioactifs bêta.

L’objectif immédiat de Joliot fut donc de détecter des noyaux instables possédant une énergie de plusieurs dizaines de MeV chacun. Disposant d’une pareille énergie, les fragments ne pouvaient pas rester dans l’uranium, ils devaient être éjectés à grande vitesse (V ~ [2E/M]½ ~ 3×108[400/100 000]½ ~ 2×107 m/s). Son expérience des rayonnements ionisants lui indiqua qu’à ces énergies leur libre parcours moyen dans l’air serait de quelques centimètres. Sur ces bases, il imagina et réalisa du 26 au 28 janvier 1939 une expérience très simple.

Le montage très simple imaginé par Frédéric Joliot pour démontrer la présence de fragments de fission de haute énergie
Le montage très simple imaginé par Frédéric Joliot pour démontrer la présence de fragments de fission de haute énergie

Un cylindre en laiton creux de 2 cm de diamètre et 5 cm de haut était recouvert d’oxyde d’uranium sur sa face externe, et il était inséré dans un autre cylindre creux en bakélite, d’un diamètre de 5 cm. Joliot plaça au centre de l’ensemble une source de neutrons (en associant du radon et du béryllium) et la laissa irradier l’uranium. Puis il retira le cylindre d’uranium et la source de neutrons, il introduisit à leur place un compteur Geiger et il mesura la radioactivité dégagée par la paroi de bakélite, et sa décroissance au cours du temps. Il vérifia que cette radioactivité était absente s’il plaçait la source de neutrons sans mettre d’uranium, ou s’il mettait l’uranium sans placer de source de neutrons. Elle venait donc bien de l’irradiation de l’uranium, ou plus exactement des fragments éjectés avec une grande énergie lors de la brisure des noyaux. Cela confirmait, par une méthode différente, les résultats de Frisch à Copenhague, dont Joliot n’avait d’ailleurs pas encore connaissance.

Joliot examina si d’autres éléments étaient susceptibles de se fragmenter par bombardement de neutrons. Il obtint des résultats analogues avec du thorium (Z=90) à la place de l’uranium, mais pas pour le plomb (82), le thallium (81), le mercure (80), l’or (79) ni le platine (78) Le 30 janvier, il publia une note à l’Académie des Sciences « Preuve expérimentale de la rupture explosive des noyaux d’uranium et de thorium sous l’action des neutrons » présentant ses résultats. Il mentionnait même qu’il « se peut qu’un petit nombre de neutrons s’évaporent » car il avait déjà en tête l’étape suivante, la possibilité d’une réaction en chaîne.

Ce timbre en l’honneur de Frédéric et Irène Joliot-Curie montre un schéma de fission et une réaction en chaîne
Ce timbre en l’honneur de Frédéric et Irène Joliot-Curie montre un schéma de fission et une réaction en chaîne

Le même jour, Irène Curie et Paul Savitch publièrent une note où ils disent qu’ils avaient bien envisagé une telle brisure de l’uranium, mais qu’ils n’avaient pas publié leurs conclusions car elles semblaient contraires aux résultats annoncés par le groupe de Berlin. Le vieil antagonisme entre Irène Curie et Lise Meitner n’était pas mort ! On peut évidemment se demander ce qui se serait passé si Irène et Frédéric avaient continué à collaborer étroitement après leur découverte de la radioactivité artificielle. Le discours Nobel de Frédéric Joliot évoquait bien la possibilité de réactions nucléaires en chaîne (même s’il ne pensait pas alors à des brisures du noyau mais, comme Szilárd d’ailleurs, plus à une sorte d’épluchage au cours duquel les noyaux perdraient quelques nucléons).

Joliot confirma ces observations dans le courant de février avec une chambre de Wilson:

Démonstration par Joliot de la fission dans une chambre de Wilson
Démonstration par Joliot de la fission dans une chambre de Wilson

Neutrons secondaires?

Les noyaux lourds ont proportionnellement bien plus de neutrons que les noyaux plus légers. Que se passait-il au moment d’une fission ? Joliot envisagea deux possibilités : soit la brisure libérait au moins une partie des neutrons en surnombre, et on devrait alors observer des neutrons libres parmi les produits de réaction, soit les noyaux formés conservaient tous les neutrons. Dans ce cas, ils seraient excessivement riches en neutrons, et de ce fait le siège d’une intense radioactivité bêta qui devrait être aisément détectable. Une fission en trois voire quatre noyaux n’était pas exclue expérimentalement à cette époque, mais elle donnerait des fragments plus légers qu’une fission en deux noyaux, et de ce fait l’excès de neutrons serait encore plus grand. Pour l’expérience envisagée par Joliot, la situation serait encore plus favorable. Il pouvait donc ne considérer que la possibilité d’une fission en deux fragments, qui se trouve être la solution choisie par la nature.

Plus précisément si de l’uranium (élément Z=92) se brise en donnant du baryum (élément Z=56), l’autre noyau est nécessairement l’élément Z=92-56=36, donc du krypton. En plus de ses 92 protons, l’uranium 238 a 146 neutrons, auxquels s’ajoute le neutron incident. Cependant, le baryum ayant normalement 82 neutrons (Ba138) et le krypton 48 (Kr84), il y a 17 neutrons en trop (238+1-138-84). Si les isotopes formés conservent tous les neutrons, s’il s’agit par exemple de baryum 148 et de krypton 91, ils sont extrêmement instables par transmutation bêta (ils ont effectivement des temps de vie de 0.6 s et 8.6 s, et ils donnent du lanthane 148 et du rubidium 91, presque aussi instables). Par exemple, si on a 23992U → 14156Ba + 9236Kr + 6n, 6 neutrons sont libérés et les fragments de fission 14156Ba → 14159Pr subissent 3 transmutations bêta successives, et ceux de 9236Kr → 9240Zr subissent 4 transmutations bêta successives.

La fission de l’uranium donne en fait toute une gamme de « produits de fission » car toute combinaison de noyaux donnant Z=92 est a priori acceptable ☞ c’est l’origine des difficultés rencontrées par les radiochimistes pendant quatre ans. Parfois c’est plutôt du lanthane (Z=57) qui se forme au lieu de baryum, comme l’avait découvert Irène, quoiqu’à ce stade il soit difficile de savoir si du lanthane est directement produit dans la fission ou s’il se forme toujours du baryum qui se transmute ensuite en lanthane. Plus de deux cents noyaux différents peuvent apparaître, et la plupart sont extrêmement instables (car excessivement riches en neutrons) et ils disparaissent presque immédiatement. C’est d’ailleurs l’origine du problème des déchets radioactifs produits dans un réacteur (ou une bombe), dont les plus dangereux sont le césium 137 et le strontium 90.

Distribution de la masse des produits de fission de l'uranium
Distribution de la masse des produits de fission de l’uranium

L’expérience montre que l’uranium se fragmente en deux noyaux de masses inégales, un « gros » fragment de masse généralement entre 130 et 140 et un « petit » fragment de masse entre 90 et 100. Le mode de fragmentation dépend d’ailleurs de l’énergie du neutron.

Joliot décida de commencer par rechercher la présence éventuelle de neutrons secondaires libres. C’était en effet la possibilité la plus riche de conséquences puisque ces neutrons pourraient à leur tour provoquer d’autres brisures et créer la réaction en chaîne qu’il évoquait en 1935. L’intérêt pratique est que chacune de ces « ruptures explosives » libère près de 200 MeV par noyau d’uranium, ce qui représente dix millions de fois l’énergie libérée par chaque atome lors de la combustion du carbone. D’où l’équation grossière 1 kg d’uranium = 10 000 tonnes de charbon… ou de dynamite ! Cette énergie se retrouve à 85% dans l’énergie cinétique des produits de fission, 5% dans les gammas de désexcitation immédiate et les 10% restants dans les bêtas, gammas et neutrinos des transmutations ultérieures (donnant entre autres des neutrons retardés d’une importance cruciale pour le pilotage d’un réacteur nucléaire, mais ceci une autre histoire).

L’uranium n’a pourtant pas de réaction en chaîne spontanée dans la nature (les mines d’uranium n’explosent pas) et Joliot aurait pu en déduire que la brisure de l’uranium ne libérait pas de neutrons, ou que ces neutrons étaient incapables de produire d’autres brisures. Bohr se posa la question, et il finit par conclure que ce n’était pas l’uranium 238 qui fissionnait, mais l’isotope (rare) uranium 235, l’uranium 238 jouant le rôle d’un absorbant inerte freinant la réaction en chaîne. Mais Joliot était un pragmatique et il décida de rechercher des neutrons secondaires : s’il en trouvait, une réaction en chaîne était en principe possible, quitte à laisser aux théoriciens le soin d’expliquer la contradiction avec l’absence de réactions spontanées, et aux expérimentateurs le soin de les mettre en œuvre en pratique. Joliot n’avait pas d’expérience des neutrons, et il fit appel au sein de son laboratoire à Lew Kowarski et à Hans Halban, qui en avaient une longue pratique.

Lew Kowarski (1907-1979)
Lew Kowarski (1907-1979)

Lew Kowarski, ingénieur chimiste d’origine russe, avait travaillé avec Joliot dès 1934 sur le comptage de neutrons. En 1940, il rejoignit le laboratoire Cavendish à Cambridge en Angleterre puis Montréal (en 1944 quand Cockroft remplaça Halban comme directeur, Placzek étant chef du groupe de théorie). Kowarski dirigea la construction du réacteur ZEEP qui divergea le 5 septembre 1945 (base des actuels réacteurs CANDU). Il revint ensuite en France réaliser les premiers réacteurs français, ZOE/EL-1 qui divergea le 15 décembre 1948 à Fontenay-aux-Roses et EL-2 en 1952. Il fut également un des créateurs du CERN en 1952.

Hans (von) Halban (1908-1964), d’origine autrichienne, avait passé son doctorat à l’ETH de Zürich en 1936 et il avait passé un an à Copenhague où il travailla avec Frisch sur l’absorption (très faible) des neutrons par l’eau lourde. Il avait rejoint en 1937 le groupe de Joliot au Collège de France. Comme Kowarski, il rejoignit le Cavendish puis en 1942 partit à Montréal diriger le nouveau laboratoire nucléaire. Sa direction ne fut guère heureuse et le général Groves (chef du programme Manhattan) prit prétexte de la visite de Halban à Joliot en août 1944 pour le remplacer par Cockroft. En 1945, il partit à Oxford (sur l’invitation de F. Lindeman, aka Lord Cherwell) diriger un groupe du laboratoire Clarendon en liaison étroite avec le centre de recherche atomique de Harwell. Il revint en France en 1954 diriger la construction du Laboratoire de l’Accélérateur Linéaire (LAL) sur le nouveau campus d’Orsay, à proximité de l’Institut de physique Nucléaire (IPNO) que construisait Irène Joliot-Curie (IPN et LAL étaient initialement un seul labo? À vérifier).

Joliot, Halban et Kowarski, peu après la guerre
Joliot, Halban et Kowarski, peu après la guerre

Ils montèrent ensemble une expérience en février pour détecter d’éventuels neutrons secondaires. L’idée de Kowarski, simple, était de détecter un accroissement du nombre de neutrons quand on irradiait de l’uranium avec des neutrons. Une cuve plate (80 cm de long, 15 cm de large et 3 cm de haut) contenait une solution de nitrate d’uranyle dans l’eau (l’eau servait de modérateur pour rendre les neutrons plus efficaces, comme Fermi l’avait montré dès 1934) et du dysprosium (Z=66). Ce dernier, un lanthanide, devient radioactif bêta quand il est irradié par des neutrons.

164Dy + n → 165Dy → 165Ho + e + ν   (½ vie 2,3 h)

Ils placèrent au centre une source de neutrons radium-béryllium de faible intensité (pour réduire le risque d’une éventuelle réaction n+U → 2n+U). Ils estimèrent le nombre de neutrons en différents points de la cuve en mesurant ensuite la radioactivité bêta du dysprosium avec un compteur Geiger-Müller. Comme prévu, cette radioactivité diminuait quand on s’éloignait de la source, puis remontait ensuite (car les neutrons ralentis étaient plus efficaces pour activer le dysprosium) avant de diminuer à nouveau fortement (moins de neutrons pour provoquer une fission). Ils effectuèrent une expérience de contrôle avec du nitrate d’ammonium (NH4NO3) à la place du nitrate d’uranyle (UO2(NO3)2).

En comparant les deux expériences, ils observèrent que le flux de neutrons était de 5% plus intense quand l’uranium était présent, et que la radioactivité diminuait plus lentement loin de la source de neutrons. Ils en conclurent que des neutrons étaient produits en dehors de la source. L’augmentation pouvait également s’interpréter en supposant que les neutrons étaient moins absorbés par l’uranium que par l’hydrogène, mais d’une part cela était invraisemblable et d’autre part cela n’aurait pas expliqué la diminution plus lente loin de la source. Ils conclurent donc que l’uranium irradié libérait des neutrons en nombre suffisamment important pour compenser leur absorption par l’uranium. Leur article « Liberation of Neutrons in the Nuclear Explosion of Uranium », soumis le 8 mars, fut publié le 18 mars dans la revue Nature. Dès le 15 mars, ces résultats étaient corroborés par Anderson et Fermi et par Szilárd et Zinn à Columbia, et par Flerov et Rusinov à Léningrad.

L’équipe de Joliot mesura également l’activité des neutrons en remplaçant de dysprosium par d’autres détecteurs que les neutrons rendaient radioactifs. Cela permettait une estimation de l’énergie des neutrons : le dysprosium était sensible aux neutrons thermiques (énergie au voisinage de 0,016 eV), l’indium aux neutrons de 0.5 eV et l’or à ceux de 2.7 eV. Dans tous les cas, la radioactivité des détecteurs se mesurait au moyen de compteurs de Geiger-Müller. [conférence Kowarski 1946]

Kowarski, Joliot, et Halban
Kowarski, Joliot et Halban en 1947 © AIP

Toujours en mars, Dodé, Halban, Joliot et Kowarski montrèrent qu’il y avait une absorption de neutrons lents et une production de neutrons rapides en entourant de nitrate d’uranyle leur source de neutrons lents et en enveloppant le tout de phosphore (à 100% du phosphore 31 stable) dissous dans du sulfure de carbone. Quand l’énergie du neutron dépasse 0,9 MeV, la réaction 31P +n → 32P est possible, suivie d’une transmutation β : 32P → 32S (avec une ½ vie de 14 jours.

Après six jours d’irradiation, le phosphore fut extrait et il montrait une radioactivité mesurable. La fission par les neutrons lents avait donc bien libéré des neutrons rapides avec une énergie de l’ordre du MeV (en fait elle varie de 0.5 à 4 MeV, avec une énergie moyenne de 2 MeV). Ce résultat paru le 27 mars « Sur l’énergie des neutrons libérés lors de la partition nucléaire de l’uranium » dans les Comptes-Rendus de l’Académie des Sciences CRAS208-995. Notons que le vocabulaire n’était pas encore fixé: « rupture explosive », « partition », « fission »…

Mais la valeur essentielle pour savoir si une réaction en chaîne était possible, c’était le nombre moyen de neutrons libérés au cours d’une fission. Compte tenu des pertes inévitables de neutrons, ce nombre critique doit être supérieur à 1, et même nettement supérieur, pour que la réaction soit auto-entretenue. En analysant plus quantitativement leurs expériences, Halban, Kowarski et Joliot estimèrent à 3.5±0.7 le nombre moyen de neutrons libérés par chaque fission, et ils envoyèrent ce résultat le 7 avril dans Nature (paru le 22) sous le titre « Liberation of neutrons in the nuclear explosions of uranium ». L’article eut un énorme retentissement, des États-Unis à l’URSS, en passant par l’Allemagne et la Grande-Bretagne. Une réaction en chaîne entretenue paraissait possible et Joliot annonça immédiatement qu’il allait monter une nouvelle expérience pour la mettre en évidence. En réalité, le nombre moyen de neutrons secondaires est plus faible, de l’ordre de 2.5. L’équipe de Joliot avait surestimé le nombre de neutrons secondaires car elle n’avait pas tenu compte du fait que les neutrons libérés par une première fission pouvaient à leur tour provoquer une autre fission un peu plus loin. Bien que ce soit le principe même de la réaction en chaîne à laquelle ils s’intéressaient, tous les physiciens avaient tellement l’habitude de travailler avec des cibles minces (où la probabilité de réactions successives est négligeable) qu’ils avaient oublié de tenir compte du fait qu’ils travaillaient désormais en volume. Leur erreur ne fut d’ailleurs décelée par personne pendant près d’un an avant que Louis Turner, à Princeton, la corrige dans son article du 25 janvier 1940 (Phys. Rev. 57-334) sur le nombre de neutrons secondaires.


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