Activation neutronique

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Les ragazzi de la via Panisperna

Orso Mario Corbino dirigeait l’Institut de physique, et il était titulaire de la chaire de physique expérimentale de l’université de Rome (Fermi était titulaire de la chaire de physique théorique). Il s’était fait un nom en spectroscopie, mais il pensait que, s’il restait à accomplir dans ce domaine un important travail de mesures de précision, les découvertes essentielles avaient déjà été faites. Depuis 1931, son groupe avait commencé à dériver de la physique atomique et moléculaire vers la physique nucléaire, car il pensait que beaucoup de découvertes importantes restaient à faire dans ce domaine. La découverte du neutron en 1932, du positron, puis de la radioactivité artificielle lui donna raison. Il rassembla peu à peu un groupe de jeunes et brillants chercheurs.

Institut de la via PanispernaLes ragazzi de la via Panisperna (adresse de l’institut de physique à Rome) étaient des physiciens théoriciens comme Ettore Majorana (1906-1938) et Bruno Pontecorvo (1913-1993), mais aussi des expérimentateurs comme Edoardo Amaldi (1908-1989), Franco Rasetti (1901-2001) et Emilio Segrè (1905-1989), et un chimiste s’y ajouta en la personne d’Oscar D’Agostino (1901-1975). Jusqu’en 1932, les progrès en physique nucléaire du groupe de Rome furent lents, faute de matériel, mais en 1933 des sources radioactives furent acquises, grâce aux efforts de Rasetti qui revint du Kaiser Wilhelm Institut für Chemie de Berlin où il avait travaillé avec Lise Meitner, ainsi que plusieurs compteurs Geiger, une chambre de Wilson, des chambres d’ionisation, et d’autres équipements. Début 1934, le laboratoire de l’Institut de physique était enfin correctement équipé (pour l’époque).

Le premier colloque international de physique nucléaire se déroula à Rome en octobre 1931, avec l’appui intéressé du gouvernement fasciste italien. Beaucoup de grands noms du domaine y participèrent (Bohr, Blackett, Millikan, les Curie, Goudsmit, Sommerfeld, Mott, etc.). Gamow aurait dû présenter sa théorie quantique du noyau, mais il ne fut pas autorisé à quitter l’URSS. Ce fut l’occasion pour nombre de jeunes Italiens de se familiariser avec les dernières idées du sujet. À cette occasion, Bohr exprima publiquement ses doutes sur la conservation de l’énergie dans les transmutations bêta, tandis que Pauli et Fermi défendaient l’hypothèse que l’énergie manquante était emportée par une particule neutre de masse négligeable, que Pauli avait appelée neutron et que Fermi avait rebaptisée neutrino (le « petit neutre » en italien) pour le différencier du neutron imaginé par Rutherford (et découvert l’année suivante par Chadwick). Remarque : le neutron de Pauli jouait à la fois le rôle du neutrino de Fermi et du neutron de Rutherford, car son spin ½ permettait de résoudre le désaccord observé avec le spin de l’azote 14 et du lithium 6 (Pauli le précise dans sa célèbre lettre « Chers dames et messieurs radioactifs…).

Congrès de physique nucléaire à Rome en 1931 : Mme Curie est au premier rang, avec Millikan à sa droite, et Compton juste derrière elle. Bohr est un peu plus loin sur la droite.
Congrès de physique nucléaire à Rome en 1931 : Mme Curie est au premier rang, avec Millikan à sa droite, et Compton juste derrière elle. Bohr est un peu plus loin sur la droite.

Quand, après la découverte de la radioactivité artificielle (quoique Fermi ait certainement réfléchi au sujet avant d’avoir connaissance de la découverte de Joliot en janvier 1934!), Fermi décida de s’intéresser à la création de nouveaux éléments par bombardement et qu’il eut l’idée d’utiliser des neutrons dans ce but, Corbino jugea que le mieux qu’il pouvait faire était de lui apporter tout son appui, en particulier en incitant ses propres assistants, comme Segrè, Amaldi ou Rasetti à travailler avec lui. L’idée de Fermi était la même que celle de Joliot et de Lawrence : bombarder des noyaux connus avec des particules énergétiques en espérant obtenir, par un hasard heureux, des noyaux nouveaux. Les réactions nucléaires utilisaient le plus souvent à cette époque des particules alpha ou des protons. Mais les sources en étaient rares, les flux demeuraient faibles, et l’énergie était fixée par le choix du noyau émetteur car les accélérateurs étaient encore dans l’enfance (grâce à Lawrence, la situation allait très vite changer). Faute d’énergie suffisante, ces projectiles chargés limitaient aux noyaux légers les réactions accessibles, car la répulsion coulombienne du noyau augmente avec le nombre de protons (le numéro atomique Z).

Comme ils résidaient à Rome, et qu’ils avaient de l’humour, les jeunes gens de la via Panisperna s’étaient attribués des sobriquets inspirés de la Curie romaine: Fermi était le Pape, en raison évidemment de son infaillibilité, Rasetti le cérébral était le Cardinal-Vicaire, Majorana le Grand Inquisiteur en raison de son attitude toujours très critique, Segrè le Préfet de la Bibliothèque ou le Basilic crachant le feu, et Corbino était bien sûr le Père Éternel.

Franco Rasetti (Castiglione del Lago, 10 août 1901 – Waremme 5 Décembre 2001) était un physicien, paléontologue et botaniste italien. Petit-fils du médecin et naturaliste Gino Galeotti, il montre très tôt un vif intérêt dans les sciences naturelles, se consacrant à la collecte et l’illustration de plantes et de petits animaux. Il a également développé un talent dans l’art figuratif et ce travail sera repris à un âge plus avancé. Rasetti fut élève de la Scuola Normale Superiore de Pise (Segrè dit qu’il était à l’université, pas à la SNS), où il a rencontré Enrico Fermi, et il en est diplômé en 1922. En 1930, il fut nommé professeur de spectroscopie à l’Université de Rome « La Sapienza », dans le célèbre Institut de la Via Panisperna réalisé par Orso Mario Corbino, titulaire de la chaire jusqu’en 1938. Au cours d’une période passée à CalTech en Californie en 1928-29, il effectua des expériences sur les spectres Raman des molécules d’azote, cruciaux pour la compréhension de certaines propriétés des noyaux : le spin 1 de l’azote était incompréhensible dans le modèle alors en honneur où l’azote était formé de 14 protons et 7 électrons, tous de spin ½. Par la suite, il est parmi les premiers à étudier expérimentalement les propriétés des neutrons, préparant des sources de neutrons en évaporant du polonium sur du béryllium. Il joue un rôle crucial dans la recherche de Fermi sur la radioactivité induite par bombardement neutronique. En 1939, la situation italienne incite Rasetti à quitter l’Italie, comme de nombreux membres du groupe qui a rendu célèbre dans les années trente la physique italienne (Fermi, Segrè, Pontecorvo). Il a enseigné de 1939 à 1947 au Canada, à l’Université Laval de Québec, puis il occupa jusqu’en 1967 une chaire de physique à la John Hopkins University de Baltimore. Profondément opposé à la participation des scientifiques à la recherche de guerre (“La guerre est vraiment stupide »), Rasetti refuse de faire partie du programme Manhattan. Après 1960, il déplaça son engagement en faveur de ce qui avait toujours été son intérêt majeur à l’extérieur physique, les études naturalistes, et il est rapidement devenu l’un des grands spécialistes mondiaux de la paléontologie du Cambrien (et des trilobites en particulier). Malgré sa contribution significative dans deux domaines de la science, son choix de non collaboration à la guerre a assuré qu’il est resté enseveli dans l’oubli. Wikipedia italien

Les ragazzi de la via Panisperna : Oscar D'Agostino, Emilio Segrè, Edoardo Amaldi, Franco Rasetti et Enrico Fermi
Les ragazzi de la via Panisperna : Oscar D’Agostino, Emilio Segrè, Edoardo Amaldi, Franco Rasetti et Enrico Fermi

Activation neutronique

Fermi eut, indépendamment, la même idée que Szilárd : utiliser des neutrons. D’une part, les neutrons provoqueraient des réactions nucléaires différentes de celles induites par les protons ou les particules alpha, et permettraient ainsi d’obtenir d’autres noyaux. Et d’autre part, les neutrons seraient certainement des projectiles plus efficaces car, étant neutres, ils ne seraient pas repoussés par les noyaux. Cela ouvrait la possibilité d’utiliser des cibles quelconques, en particulier des noyaux lourds.

Utiliser des neutrons présente aussi des inconvénients ! Il est impossible de choisir l’énergie du neutron, de l’accélérer en particulier. Il est également impossible de diriger le neutron vers la cible par des champs électrique et magnétique, et les neutrons produits partant dans toutes les directions, seule une petite fraction touche la cible. Ce flux faible est encore réduit par le mode de production de neutrons: le nombre de neutrons produits par le bombardement du béryllium par des α est en effet très inférieur au nombre d’alphas.

L’idée de Fermi était que, une fois entré en collision avec un noyau, un neutron pourrait arracher quelques neutrons ou protons à sa cible, et former ainsi un nouveau noyau. Le neutron pouvait au contraire être capturé par le noyau et, dans ce cas, il formerait un isotope plus lourd du noyau cible. Cet isotope pouvait être stable (ou avoir une durée de vie assez longue), et l’opération pouvait alors être répétée. Il pouvait être instable et donner le noyau suivant du tableau périodique par une transmutation bêta moins, ou le noyau précédent par une transmutation bêta plus. Arrachement de neutrons ou de protons, additions de neutrons et transmutations n’étant pas exclusives, il était envisageable de parcourir ainsi une bonne partie du plan (N,Z) en dehors de la région étroite alors connue et limitée aux éléments stables (et aux noyaux lourds instables qui avaient permis de découvrir la radioactivité).

Diagramme de Segrè (N,Z) ©Fermi 1945
Diagramme de Segrè (N,Z) ©Fermi 1945

Si ce projet d’activation neutronique (pour utiliser le vocabulaire actuel) était clair, les résultats furent complètement inattendus, et ils ouvrirent la voie vers l’énergie nucléaire.

Diagramme de Segrè moderne
Diagramme de Segrè moderne

Quel est le destin d’un neutron ?

Un neutron interagit avec un noyau uniquement quand il le rencontre directement car les seules interactions auxquelles il soit sensible sont de portée extrêmement courte (en gros la taille du neutron lui-même). C’est pour cela que les neutrons constituent un rayonnement plus pénétrant encore que les gammas. Le rayon d’un noyau est en effet de l’ordre de 10-14 m, dix mille fois plus faible que la distance typique entre deux noyaux, de l’ordre de 10-10 m. « Une mouche dans une cathédrale » disait Rutherford.

Un neutron peut traverser donc plusieurs centimètres de matière dans un matériau avant d’interagir. C’est ce que l’on appelle son libre parcours moyen λ = 1/nσ, où n ~ 1030 noyaux/m3 est la densité de noyaux et σ ~ 10—28 m2 la section efficace. On obtient typiquement λ ~ 1 cm, mais ce n’est qu’un ordre de grandeur, les densités varient d’un matériau à un autre, et les sections efficaces bien plus encore.

Quand un neutron finit par heurter un noyau, il se contente la plupart du temps de rebondir, en perdant souvent de l’énergie. Cette énergie est transférée au noyau sous forme d’énergie cinétique (le noyau se déplace) ou d’énergie d’excitation (que le noyau restitue en général très vite par émission d’un photon gamma)

Il peut aussi arracher un ou plusieurs neutrons ou protons (voire un alpha) du noyau cible. Ce processus de spallation aboutit à un noyau plus léger. Par exemple, du bore 10 bombardé par des neutrons peut donner du lithium 7 et un alpha.

Il peut être absorbé par le noyau cible (A,Z), et il forme alors un isotope plus lourd (A+1,Z) de cet élément : l’uranium 238 donne de l’uranium 239 (dans un état excité, qui se désexcite par émission d’un gamma, ce qu’on appelle une capture radiative).

Pour quelques rares noyaux au bout de la classification périodique (thorium, uranium, plutonium), le neutron peut également briser le noyau (processus de fission). Mais Fermi ne le savait pas, ni personne d’autre à l’époque !

La probabilité pour un neutron de rencontrer l’un ou l’autre de ces différents destins dépend de manière considérable du noyau cible (certains comme le cadmium ou le bore sont de remarquables « pièges » à neutrons), mais aussi de l’énergie du neutron comme Fermi allait le découvrir à l’automne 1934.

Difficultés expérimentales

Il n’était pas très difficile d’obtenir des neutrons, puisqu’il suffit d’une source radioactive alpha placée à proximité d’une cible de béryllium. L’énergie de ces neutrons n’était pas contrôlable, variant de 1 à 10 MeV. Mais l’inconvénient majeur des neutrons venait cependant de leur flux beaucoup plus faible que le flux primaire des alphas. En effet, les alphas ne frappent que rarement les noyaux de béryllium de la cible (les noyaux sont très petits par rapport à la distance qui sépare deux noyaux, d’où une très faible probabilité de collision).

Comme ses prédécesseurs, Fermi commença en prenant comme source alpha du polonium car il ne produit pas de rayonnements parasites bêta (celui que les Joliot-Curie avaient cherché en vain) et gamma. Ses essais furent infructueux car le flux de neutrons secondaires était vraiment trop faible avec la source très peu intense dont il disposait à Rome (quelques mCi à peine). Il réalisa soudain que, puisqu’il mesurait la radioactivité induite après la fin de l’irradiation par la source de neutrons, les éventuels bêtas et gammas émis par cette source n’avaient aucune importance, et qu’il pouvait employer à la place du polonium une source de radon bien plus intense (30 à 50 mCi) que le Pr. Trabacchi lui prêta généreusement. Dans les mois suivants, Fermi parvint à rassembler 800 mCi de radon. Irradié par ce radon, le béryllium émettait environ un million de neutrons par seconde (dont bien peu entraînaient des transmutations). Par contre, il devait placer le compteur Geiger qui détectait la radioactivité induite à plusieurs dizaines de mètres de cette source. Il l’installa à l’autre extrémité du bâtiment de l’Institut, ce qui imposait une course effrénée quand le corps radioactif nouvellement formé n’avait qu’une très brève durée de vie. Mais les membres de l’équipe étaient tous jeunes et sportifs…

Plan des bâtiments de l'Institut de physique de Rome, via Panisperna
Plan des bâtiments de l’Institut de physique de Rome, via Panisperna

L’idée de Fermi était de bombarder avec des neutrons successivement tous les éléments (stables) du tableau périodique et de rechercher si une radioactivité induite était produite. En ce cas, il fallait se hâter de mesurer la demi-vie correspondante, puis si possible tenter d’isoler chimiquement et d’identifier l’élément responsable de cette radioactivité. La méthode des traceurs était généralement utilisée car il n’était produit qu’un très petit nombre d’atomes du nouvel élément. Estimation grossière ?

Quand il n’y a qu’un seul élément cible et un seul nouvel élément produit (avec une durée de vie mesurable, ni trop brève ni trop longue), la méthode n’est pas trop compliquée. Elle le devient quand l’élément cible est un mélange naturel de plusieurs isotopes qui n’ont pas pu être séparés, quand plusieurs éléments ont été produits simultanément par le bombardement neutronique, et plus encore quand ceux-ci subissent plusieurs transmutations successives en cascade. Toutes ces complications se présentent fréquemment pour les éléments plus lourds, mais heureusement l’équipe de Fermi s’aguerrit en commençant par les éléments légers où une telle situation est rare, avant d’aborder les situations plus complexes.

Le principe des expériences de Fermi au printemps 1934
Le principe des expériences de Fermi au printemps 1934

En février 1934, Fermi était prêt.

Les expériences de Fermi

Fermi commença, seul car Rasetti était parti en vacances au Maroc, par bombarder à coup de neutrons de l’eau, donc de l’hydrogène (Z=1) et de l’oxygène (Z=8). Puis il balaya systématiquement le tableau périodique : lithium (Z=3), béryllium (Z=4), bore (Z=5), carbone (Z=6), azote (Z=7). Petite déception : il ne détecta aucune radioactivité induite. Nous savons aujourd’hui que les isotopes de la plupart des noyaux légers sont effectivement stables : c’est le cas du deutérium, de l’hélium 3 et 4, du lithium 6 et 7, du béryllium 9, du bore 10 et 11, du carbone 12 et 13, de l’azote 14 et 15, de l’oxygène 16, 17 et 18. Les rares isotopes légers radioactifs ont des demi-vies trop longues — ou trop courtes — pour être décelables avec les moyens dont disposait Fermi : 12 ans pour le tritium, 0.8 s pour le lithium 8, 1.5 millions années pour le béryllium 10, 5 730 ans pour le carbone 14.

Fermi ne se découragea pas car il savait, d’après l’expérience de Joliot, qu’il existait au moins un isotope radioactif de l’azote (13N) et un du phosphore (30P). Il obtint un premier résultat positif avec le fluor (Z=9) qui, dans la nature, est à 100% du fluor 19. Il observa des désintégrations bêta en le bombardant avec des neutrons, obtenant du fluor 20, qui est instable (avec une demi-vie radioactive de 11 s) et se transmute en néon 20 (Z=10), stable, en transformant en proton son neutron excédentaire, et en éjectant un électron (transmutation ß) :

19F + n    →    20F    →    20Ne  +  e  (+antineutrino)

Avec de l’aluminium (Z=13) comme cible, il obtint comme Joliot un corps radioactif, mais avec une demi-vie plus proche de 2mn au lieu des 3 mn alors annoncées par Joliot. Rien de surprenant à cela, puisqu’il avait formé un isotope de l’aluminium et non du phosphore. Cet aluminium 28 se transformait par transmutation ß en silicium (Z=14) stable :

27Al + n    →    28Al    →    28Si  +  e  (+antineutrino)

Le 25 mars 1934, Fermi annonça sa découverte dans un article publié dans La Ricerca Scientifica, « Radioattività indotta da bombardamento di neutroni I ». Le I dans le titre de l’article indique que Fermi s’attendait à ce qu’il soit le premier d’une longue série. Il poursuivit son balayage du tableau périodique, en collaborant désormais avec Amaldi et Segrè : Amaldi s’occupa de la partie « électronique », Segrè des sources radioactives et des substances à irradier, sans que ce soit une division rigide du travail. Fermi envoya un télégramme à Rasetti pour lui demander de revenir le plus vite possible. Les qualités de chimiste de D’Agostino furent essentielles à l’équipe pour identifier les nouveaux éléments. D’Agostino avait travaillé avec Trabacchi, il était alors boursier à l’Institut du Radium de Paris, se formant à la radiochimie, et il revint à Rome lors des vacances de Pâques. Et il resta à Rome après avoir vu ce qu’il s’y faisait.

L’activité du laboratoire de Rome devint frénétique. Presque chaque semaine, une note adressée à la Ricerca Scientifica faisait le point des progrès, et une copie en était adressée à une quarantaine d’éminents physiciens nucléaires. Cette activité incita Rutherford à adresser le 23 avril une lettre d’éloges à Fermi le « félicitant pour son évasion réussie de la sphère de la physique théorique ! ».

Résultats

L’équipe bombarda, d’avril à juin 1934, du fer, du silicium, du phosphore, du chrome, de l’argent, du zinc, du sélénium, etc., bref tous les éléments sur lesquels Segrè put mettre la main (il disposait d’un petit crédit de 20 000 lires du Conseil de la Recherche, à peu près 20 000 euros actuels).

Sur une soixantaine d’éléments chimiques irradiés, une quarantaine donnèrent au moins un nouveau produit radioactif, et parfois plusieurs.

Certains résultats particulièrement intéressants du bombardement par des neutrons relevés par l’équipe de Fermi (extrait d’un rapport de janvier 1947 à l’occasion de la remise à Fermi de la médaille Franklin).
Certains résultats particulièrement intéressants du bombardement par des neutrons relevés par l’équipe de Fermi (extrait d’un rapport de janvier 1947 à l’occasion de la remise à Fermi de la médaille Franklin).

L’équipe nota certaines régularités :

  • l’irradiation d’un élément léger (Z<30) entraînait souvent l’émission d’un alpha, d’un ß+ ou d’un proton, conduisant ainsi à un élément situé dans le tableau périodique un cran ou deux avant l’élément de départ (élément Z-1 ou Z-2).
  • l’irradiation d’un élément lourd aboutissait plutôt à un isotope un peu plus lourd du même élément, ou à l’élément situé après lui dans le tableau par émission d’un ß (élément Z+1).

Le tableau précédent montre par exemple que l’irradiation du lithium (Z=3) donne de l’hydrogène (Z=1) et de l’hélium (Z=2), et celle de l’aluminium (Z=13) donne du sodium (Z=11) ou du magnésium (Z=12), tandis que l’irradiation du cuivre (Z=29) donne du nickel (Z=28), du cuivre, ou du zinc (Z=30), et celle de l’or (Z=79) du mercure (Z=80).

Diagramme de Segrè
Diagramme de Segrè (détail)

Mais les exceptions n’étaient pas rares.


Contact: lettreani
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