Radioactivité artificielle

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La découverte du neutron par Chadwick en 1932 marqua, selon la jolie formule de Bethe, la fin de la préhistoire nucléaire. Brusquement, la structure et le comportement des noyaux devinrent bien plus clairs et une période d’optimisme s’ouvrit au cours de laquelle des progrès rapides furent accomplis. Mais ils se révélèrent souvent conduire à des impasses !

Une controverse Paris-Berlin

L’objectif de l’expérience qui fit la gloire des Joliot-Curie remontait à une recherche sur la transmutation du polonium entreprise en juin 1933 par Frédéric Joliot et Irène Curie. Le polonium 210 (élément Z=84) se désintègre généralement en plomb 206 (Z=82) par émission alpha. C’est d’ailleurs ainsi que Marie Curie l’avait découvert en 1898.

Mais si le polonium pouvait subir de temps à autre une transmutation bêta en émettant un électron, il deviendrait l’élément Z=85, qui était alors inconnu. Cet élément, l’astate (a-statos signifie « in-stable » car l’isotope le plus stable, l’astate 210 a une demi-vie de 8h) ne sera finalement découvert qu’en 1940, par Emilio Segrè (1905-1989) à Berkeley.

Tableau périodique après Moseley
Le tableau périodique après les travaux de Moseley indiquant en rouge les éléments restant alors à découvrir (avec la date de leur découverte), et en bleu les lanthanides

Le bismuth 212 comme les bismuths 211, 213 et 214 sont à la fois émetteurs alpha et émetteurs bêta, il n’était donc pas illogique de penser que le polonium 210 pouvait être dans le même cas. Irène et Frédéric disposaient de sources très intenses de polonium à l’Institut du Radium de Paris, et ils eurent l’idée de rechercher de très rares transmutations bêta éventuelles. Pour les repérer au milieu de l’intense flux d’alphas, ils intercalèrent tout simplement une feuille d’aluminium entre la source de polonium et une chambre de Wilson : l’aluminium suffirait à arrêter les alphas en laissant passer les bêtas (électrons) qui laisseraient une trace dans la chambre.

Ils n’observèrent pas d’électrons, mais des protons. Ils les interprétèrent comme le résultat des collisions des alphas avec l’aluminium 27, éjectant un proton de l’aluminium et laissant du silicium 30 selon la réaction

42He + 2713Al   →   3014Si + p

C’était intéressant mais pas très passionnant. Mais ils observèrent aussi de temps à autre des positrons. Cela était plus inattendu. Les positrons ne venaient pas du polonium car ils n’étaient présents qu’avec l’aluminium, pas avec de la paraffine par exemple. Ils savaient d’autre part que des neutrons avaient été obtenus en bombardant avec des particules alpha aussi bien de l’aluminium que du bore ou du béryllium (le « rayonnement pénétrant » de Bothe et Becker). Ils pensèrent alors que ces positrons venaient d’une « transmutation » des protons, c’est-à-dire que le proton se transmuait en un neutron avec émission d’un positron. On aurait la même réaction de transformation d’aluminium en silicium, à ceci près que le proton éjecté était remplacé par un neutron, et un positron. Il se serait alors agi d’une nouvelle forme de radioactivité, l’inverse de la transmutation bêta habituelle (dans laquelle un neutron se transforme en un proton avec émission d’un électron).

Après la découverte du positron par Anderson, l’idée s’était fait jour que le proton était peut-être un état lié d’un neutron et d’un positron (inversant l’idée du neutron comme état lié proton-électron). L’observation des Joliot-Curie pouvait être interprétée comme l’indication d’une dissociation attendue du proton en neutron et positron.

Les Joliot-Curie présentèrent une communication « Rayonnement pénétrant des atomes sous l’action des rayons alpha ». Ils y parlaient de leur découverte de l’éjection inattendue d’un neutron et d’un positron.

Cette interprétation fut très violemment critiquée en octobre 1933 lors du 7° congrès Solvay. C’était le premier congrès Solvay consacré à la seule physique nucléaire, avec comme sujet La structure des noyaux, et il rassembla à Bruxelles les physiciens les plus éminents du domaine, tels que Patrick Blackett, Niels Bohr, Walther Bothe, Maurice et Louis de Broglie, James Chadwick, Peter Debye, John Cockcroft, Marie Curie, Paul Dirac, Enrico Fermi, George Gamow, Werner Heisenberg, Abraham Ioffe, Frédéric et Irène Joliot-Curie, Hendrik Kramers, Paul Langevin, Ernest Lawrence, Lise Meitner, Neville Mott, Wolfgang Pauli, Rudolf Peierls, Francis Perrin, Ernest Rutherford,, Leon Rosenfeld, Erwin Schrödinger ou Ernest Walton.

Congrès Solvay de 1933
Congrès Solvay de 1933

Le congrès vit la présentation des tout récents travaux théoriques de Heisenberg, Fermi, Bohr, Gamow, Pauli. Les Joliot-Curie y présentèrent leur interprétation d’une dissociation du proton (transmutation bêta inverse p → n + e+ + ν). Malgré un intérêt marqué de la part de Bohr et de Pauli, Lise Meitner fut particulièrement hostile et virulente, annonçant qu’elle avait répété ces expériences à l’Institut Kaiser Wilhelm de Berlin sans détecter le moindre neutron. Elle doutait clairement de la qualité des travaux menés à l’Institut du Radium de Paris. Cela ravivait la rivalité ancienne qui avait opposé 20 ans plus tôt Lise Meitner à Marie Curie.

En haut : Joliot, Heisenberg, Kramers, Stahel, Fermi, Walton, Dirac, Debye, Mott. En bas : Irène Curie, Bohr, Joffe, Marie Curie.
En haut : Joliot, Heisenberg, Kramers, Stahel, Fermi, Walton, Dirac, Debye, Mott. En bas : Irène Curie, Bohr, Joffe, Marie Curie.

Lise Meitner avait d’autres raisons d’être profondément perturbée: l’année 1933 en Allemagne ne lui était guère souriante:

Hitler 1933

L’expérience des Joliot-Curie

Après le congrès, Irène et Frédéric décidèrent de répéter l’expérience avec le plus grand soin, de détecter les positrons et les neutrons, et de contrôler en particulier s’ils étaient bien émis en même temps comme le prévoyait leur interprétation d’une transmutation bêta inverse des protons. Ils reprirent donc le principe d’une source de polonium et d’une feuille d’aluminium pour arrêter les alphas, et ils eurent l’idée d’augmenter progressivement l’énergie de ces alphas jusqu’à franchir le seuil de la réaction nucléaire attendue. L’apparition simultanée des neutrons et des positrons validerait leur hypothèse. Ils n’avaient pas de moyens d’accélérer les alphas, mais ils eurent l’idée de les ralentir. Pour cela, ils intercalèrent entre la source de polonium et la feuille d’aluminium une chambre remplie de CO2 dont on pouvait faire varier la pression : plus la pression était élevée et plus les alphas étaient ralentis par leurs collisions multiples avec le CO2 et plus leur énergie était faible.

Ils ne pouvaient pas détecter simultanément pour chaque réaction le neutron et le positron, car ces particules partaient dans toutes les directions et elles avaient une forte probabilité de ne pas pénétrer toutes les deux dans le détecteur (question d’angle solide du détecteur). Ils procédèrent donc en deux étapes : mesurer la pression critique (le seuil en énergie) où les neutrons apparaissaient ou disparaissaient, puis vérifier que celle des positrons était identique.

  • 1° étape : seuil des neutrons
  • 2° étape : seuil des positrons

Pour détecter les neutrons, ils placèrent une chambre d’ionisation aux parois paraffinées (le neutron éjecte de la paraffine un proton qui ionise le butane dans la chambre).

Le montage expérimental de Joliot
Le montage expérimental de Joliot

En décembre 1933, ils mesurèrent la pression du gaz à laquelle apparaissaient ou disparaissaient les neutrons. Il ne restait qu’à répéter l’expérience, mais avec un détecteur de positrons à la place de la chambre de Wilson. Ils optèrent pour un tube Geiger relié à un compteur enregistrant le nombre de particules chargées traversant le tube.

La découverte inattendue

Le 11 janvier 1934, tout était donc en place. Initialement, la pression du gaz était élevée, les alphas avaient une énergie trop faible et, comme prévu, il ne se passait rien. Frédéric vida peu à peu la chambre, réduisant la pression. Quand elle passa au-dessous de la valeur critique où étaient apparus les neutrons, le compteur Geiger se mit à cliqueter : les positrons apparaissaient bien à la même énergie que les neutrons. L’interprétation des Joliot-Curie d’une transmutation bêta inverse était donc brillamment validée en quelques minutes, par une de ces expériences très simples, très élégantes mais très puissantes dont Frédéric Joliot avait le secret.

Le montage de Joliot qui permit la découverte de la radioactivité artificielle
Le montage de la découverte de la radioactivité artificielle: de gauche à droite, la source de polonium émettant des rayons alpha, la chambre remplie de gaz carbonique permettant de faire varier leur énergie, la feuille d’aluminium absorbant les alphas et le compteur Geiger.

Mais lorsque Joliot réintroduisit du gaz pour répéter l’expérience, et que la pression repassa au dessus de la valeur critique où les neutrons avaient disparu, quelque chose d’inattendu arriva. Le compteur Geiger continua à cliqueter comme si des positrons étaient toujours produits !

Joliot pensa d’abord à un défaut du compteur Geiger. Ce compteur était une nouveauté au laboratoire, et son comportement était parfois capricieux. Peut-être y avait-il une sorte de rémanence du compteur? Avec l’aide de Wolfgang Gentner (alors post-doc), il vérifia que ce n’était pas le cas. Tout fonctionnait normalement, et en répétant l’expérience, Joliot obtint le même résultat.

Joliot était un physicien hors du commun, sa rapidité d’esprit était phénoménale et son sens physique exceptionnel. Il remarqua très vite que, si le rythme des cliquetis du compteur Geiger était constant quand la pression était inférieure à la valeur critique, ce rythme diminuait rapidement quand elle passait au-dessus de la valeur critique. Plus précisément, ce rythme diminuait régulièrement de moitié toutes les 3 mn. Pour un maître de la radioactivité comme Frédéric Joliot, la situation était d’une clarté aveuglante: il avait involontairement créé un corps radioactif qui se désintégrait sous ses yeux avec une demi-vie de 3 minutes (2mn30s en fait).

Joliot simplifia alors le montage en irradiant directement la feuille d’aluminium par le polonium posé dessus, puis en mesurant avec le compteur Geiger la décroissance de la radioactivité résultante: le nombre de positrons diminuait de moitié toutes les 2mn30. Leur flux augmentait avec la durée préalable d’irradiation, mais se stabilisait après un quart d’heure.

Joliot comprit alors que l’émission du neutron et celle du positron n’étaient pas simultanées, et que le phénomène se déroulait en deux temps: la particule alpha pénétrait un noyau d’aluminium 27 et elle libérait un neutron en formant un noyau radioactif (un noyau de phosphore 30 en l’occurrence). Puis ce noyau se transmutait en quelques minutes en émettant un positron et en formant un autre noyau (de silicium cette fois).

On avait d’abord :

42He + 2713Al   →   3015P + n

suivi après quelques minutes par :

3015P   →    3014Si + e+

Le phosphore naturel est du phosphore 31, stable à la différence du phosphore 31. Le silicium 30 est stable (il forme 3% du Si naturel). Notons au passage qu’il y avait bien une transmutation bêta inverse à l’œuvre dans la deuxième étape, un proton du phosphore devenant un neutron en émettant un positron.

Irène et Frédéric Joliot-Curie avaient donc raison, même si la transmutation passait par un état intermédiaire (instable) insoupçonné. Des neutrinos étaient également produits, mais ils n’étaient pas détectables (et de tout façon l’idée même de neutrino n’était pas encore acceptée par tous les théoriciens).

Mais le résultat essentiel était que le phosphore 30 n’existe pas dans la nature, il est bien trop radioactif pour survivre longtemps. Donc Joliot avait créé un nouveau noyau. Les noyaux « naturels » n’étaient pas les seuls possibles.

Notons que, comme Rutherford 30 ans plus tôt avec le radon, Joliot avait eu de la chance de former un noyau radioactif dont la demi-vie se mesurait en minutes: si elle avait été inférieure à la seconde, il n’aurait peut-être pas remarqué le décalage temporel entre irradiation et transmutation, et si elle avait été de l’ordre de plusieurs heures ou plus, il aurait peut-être conclu à l’échec de l’expérience. Mais,

dans les champs de l’observation le hasard ne favorise que les esprits préparés (Louis Pasteur)

et Joliot sut admirablement saisir ce hasard.

Vérifications

Irène et Frédéric devaient d’abord vérifier que la découverte était bien réelle, que ce n’était pas un artefact dû à une expérience mal maîtrisée, et que le principe s’appliquait à d’autres noyaux que l’aluminium. Frédéric refit donc soigneusement l’expérience avec Irène en interposant d’autres écrans que l’aluminium. Ils travaillèrent intensément les vendredi 12 et samedi 13 (l’Académie des Sciences tenait séance le lundi).

Ils commencèrent par répéter l’expérience avec l’aluminium, par sûreté. Puis ils irradièrent du bore 10 (Z=5), obtenant de l’azote 13 radioactif (demi-vie de 10 mn) puis du carbone 13 stable:

105B + 42α   →   137N + n

137N   →   136C + e+ (+ν)

Ils irradièrent ensuite du magnésium (Z=12), obtenant un corps radioactif avec une demi-vie de 2mn30 lui aussi. S’agissait-il de silicium 27 ou d’aluminium 28? La réponse n’était pas immédiate car le magnésium naturel est un mélange de 80% de 24Mg,  10% de 25Mg et 10% de 26Mg. Avait-on:

  • 2412Mg + α   →   2714Si + n
  • 2714Si   →   2713Al + e+ (+ν)    avec une demi-vie de 4 s
  • 2512Mg + α   →   2813Al + p
  • 2813Al   →   2814Si + e (+ν)

Il s’avéra que le corps radioactif de demi-vie 2mn30 était de l’aluminium, donc de l’aluminium 28 dû à la transmutation du magnésium 25. Tous ces résultats furent annoncés dès le lundi 15 janvier 1934 à l’Académie des Sciences.

Les Joliot-Curie mesurèrent également  la distribution en énergie des positrons en interposant des écrans successifs, et ils vérifièrent que cette distribution était continue comme pour les β.

Frédéric Joliot et Irène Curie (en train de mesurer la radioactivité selon la méthode Curie) à l’Institut du Radium de Paris ©ACJC
Frédéric Joliot et Irène Curie (en train de mesurer la radioactivité selon la méthode Curie) à l’Institut du Radium de Paris ©ACJC

En fait, ils ne savaient pas réellement, à ce stade, quels éléments chimiques étaient produits par l’irradiation, simplement qu’ils étaient radioactifs avec des demi-vies ne correspondant pas aux éléments connus. Les identifier par des méthodes chimiques pour démontrer que c’était bien du phosphore, par exemple, n’était pas simple en raison de la très courte durée de vie de ces éléments : il fallait réaliser une analyse chimique convaincante en moins de 3 minutes ! Grâce à un montage simple et ingénieux, ils parvinrent cependant à séparer le phosphore du substrat d’aluminium et à l’identifier chimiquement comme du phosphore. Ils présentèrent leurs résultats à l’Académie des Sciences le 29 janvier 1934.

Comment démontrer que c’est bien du phosphore qui s’est formé? Par trois étapes rapides:

  1. dissolution de la feuille d’aluminium par l’acide chlorhydrique, selon la réaction 2 Al + 6 HCl → 2 AlCl3 + 3 H2
  2. entraînement par l’hydrogène « naissant » du phosphore (→ hydrogène phosphoré PH3)
  3. mesure de la décroissance de la radioactivité du phosphore formé par l’irradiation
Le montage permettant une identification du phosphore formé
Le montage permettant une identification du phosphore formé

Dans le cas de l’irradiation du bore, un traitement chimique fabriqua de l’ammoniac NH3 démontrant la formation d’azote à partir du bore.

Radioactivité artificielle

L’importance capitale de la découverte des Joliot-Curie fut immédiatement perçue par tous les physiciens nucléaires. Frédéric Joliot avait créé un noyau n’existant pas dans la nature. En existaient-ils d’autres? Pourrait-on remplir tout le diagramme {Z,N}, ou diagramme de Segrè en l’honneur de Gino Segrè?

Vers l'inconnu?
Diagramme « de Segrè » portant la position d’un noyau en fonction du nombre Z de protons et N de neutrons

Les conséquences étaient immenses :

  • il existait probablement beaucoup d’autres noyaux que ceux déjà connus ;
  • certains étaient peut-être stables, comme le sont effectivement les carbones 12 et 13, les oxygènes 16, 17 et 18, ou les magnésiums 24, 25 et 26 ;
  • mais beaucoup étaient sans doute instables comme le phosphore 30 juste découvert, ou le carbone 14 alors inconnu ;
  • il serait peut-être même possible d’en fabriquer à la demande pour des applications variées (→ applications très vite envisagées à la biochimie : traceurs, imagerie « nucléaire », radiothérapie avec le cobalt 60…).

Avec un peu d’ingéniosité, il était donc concevable de créer toute une gamme de noyaux nouveaux aux propriétés et aux utilisations insoupçonnées en partant de noyaux existants et en leur ajoutant ou en leur enlevant des protons ou des neutrons à volonté. Joliot envisagea même que ces nouveaux noyaux puissent réagir en cascade, à la façon de certaines réactions auto-catalytiques connues en chimie

Nous sommes en droit de penser que les chercheurs, construisant ou brisant les éléments à volonté, sauront réaliser des transmutations à caractère explosif, véritables réactions chimiques à chaîne (Discours Nobel de Joliot)

À ce moment là, Joliot n’envisageait évidemment pas des réactions de fission mais plutôt, comme Szilárd, des réactions au cours desquelles un noyau perdrait quelques protons ou neutrons qui réagiraient à leur tour avec d’autres noyaux. Les difficultés techniques seraient certainement énormes, mais, dans le principe, tout était ouvert.

Mais comment fabriquer de nouveaux noyaux ? Par bombardement !

→ rayons cosmiques

→ accélérateurs (Cockroft & Walton, Lawrence, Van de Graaf)

À Cambridge, Cockroft, Walton et Gilbert accélérèrent des protons et les envoyèrent sur une cible de carbone, fabriquant ainsi de l’azote 13. Au Radiation Laboratory de Berkeley (futur LBL) Lawrence se précipita vers son cyclotron dès qu’il lut l’article des Joliot-Curie, et il observa immédiatement de nouveaux noyaux. Il réalisa alors qu’il en fabriquait certainement depuis plus d’un an que le cyclotron était en service, mais que personne n’avait pensé les chercher. On raconte que le compteur Geiger détectant la radioactivité à proximité du cyclotron était branché sur la même alimentation que le cyclotron lui-même, et qu’il était donc muet quand le cyclotron était arrêté. Sinon, il aurait continué à cliqueter après l’arrêt de l’accélérateur, et Lawrence aurait sûrement compris qu’il existait une radioactivité induite par l’irradiation. mais ce n’est qu’une légende… Le cyclotron de Berkeley et ses successeurs furent d’ailleurs les principaux outils employés à fabriquer des nouveaux noyaux, en particulier les transuraniens dans les années 1940.

Mais cela limitait l’exploration aux noyaux légers à cause de la répulsion coulombienne. Fermi eut l’idée géniale d’utiliser des neutrons (pas de répulsion). Si, a priori, un noyau pouvait être formé en associant un nombre quelconque Z de protons et N de neutrons, seules certaines combinaisons étaient relativement stables, celles ayant la « bonne » relation entre Z et N. Les combinaisons trop riches en neutrons revenaient à l’équilibre par une ou plusieurs transmutations bêta (moins), les combinaisons trop riches en protons revenaient à l’équilibre par des transmutations bêta (plus).

Noyaux stables et instables
Noyaux stables (en noir) et instables par transmutations bêta + (en orange), bêta — (en bleu) et alpha (en jaune)

En 1945, les physiciens avaient répertorié environ 250 noyaux stables (ou à longue durée de vie) et plus de 500 noyaux instables aux applications les plus variées. Nous en sommes aujourd’hui à plus de 3100.

Diagramme de Segrè en fonction de l’année de découverte
Diagramme de Segrè en fonction de l’année de découverte

Le laboratoire de Synthèse Atomique d’Ivry

Pour construire de nouveaux noyaux, la seule voie connue était de bombarder des noyaux connus à coup de particules alpha ou de protons, mais la barrière coulombienne limitait l’efficacité du processus, surtout pour des noyaux lourds (possédant automatiquement une charge élevée). Pour vaincre cette barrière il fallait augmenter l’énergie des projectiles nettement au-delà de ce que fournissait la radioactivité « naturelle ». L’idée d’utiliser des projectiles accélérés au lieu de sources radioactives était depuis longtemps dans l’air.

Deux intérêts :

  1. augmenter l’énergie des projectiles au-delà des quelques MeV accessibles à partir des transmutations alpha
  2. augmenter l’intensité des faisceaux au-delà de ce que les sources alpha permettaient : les sources les plus intenses disponibles atteignaient péniblement quelques dizaines de mCi (100 mCi de polonium à l’Institut du Radium, moins encore ailleurs, 100 millicurie = 3.7 gigabecquerel).

Une source de polonium émet de manière isotrope, donc un faisceau collimaté n’utilise au mieux que 1/10 000 des alphas émis [cas d’une fente de 10 mm2 à 10 cm de la source] : 4 millions d’alphas par seconde ne donnent que XX collisions par seconde sur une feuille d’or de 100 mm2 et XX µm d’épaisseur à 20 cm de la fente.

Entrée du Laboratoire de Synthèse Atomique d'Ivry © Doisneau 1942
Entrée du Laboratoire de Synthèse Atomique d’Ivry © Doisneau 1942
Le Laboratoire de synthèse atomique d’Ivry © Doisneau 1942
Le Laboratoire de synthèse atomique d’Ivry © Doisneau 1942

Joliot ne perçut pas immédiatement toutes les possibilités du cyclotron et il commença par construire de grands accélérateurs électrostatiques capables de très hautes tensions. Le vénérable Institut du Radium de Paris était bien trop petit pour ces projets, et Joliot récupéra à Ivry les locaux où la Compagnie Générale Électro-céramique étudiait la résistance des isolateurs électriques pour lignes à haute tension. Il en fit en 1935 le Laboratoire de Synthèse Atomique, destiné à produire des radio-isotopes nouveaux et à étudier leurs possibles applications industrielles ou médicales. Comme le raconta par la suite sa fille:

Frédéric Joliot-Curie innove en lui donnant une orientation pluridisciplinaire. Son objectif est non seulement de préparer et d’utiliser les isotopes radioactifs produits pour les recherches de physique nucléaire, de chimie ou de biologie et médecine, mais aussi de faire directement travailler ensemble physiciens, chimistes et biologistes ou médecins (Hélène Langevin)

Le Laboratoire de synthèse atomique d’Ivry © Doisneau 1942
Le Laboratoire de synthèse atomique d’Ivry © Doisneau 1942

Parallèlement, Joliot, nommé en 1937 professeur au Collège de France à la chaire de Chimie nucléaire, y installa un laboratoire de recherches. Il commença à y installer un cyclotron (dans les sous-sols) sur les plans de Lawrence. Il fallut cependant plusieurs années avant qu’il devienne opérationnel, un des premiers en Europe.

Le cyclotron du Collège de France
Le cyclotron du Collège de France
Joliot aux commandes du cyclotron du Collège de France
Joliot aux commandes du cyclotron du Collège de France

De son côté, Irène Curie continua à l’Institut du Radium des recherches de radiochimie avec plusieurs collaborateurs dont Paul Savitch, avec qui elle étudia les effets de l’irradiation de l’uranium (ce qui mena à la découverte de la fission de l’uranium par des chemins détournés), ou Marguerite Perey (qui découvrit en 1939 le francium, élément Z=87). Mais c’est à Rome que se déroula l’étape suivante, grâce à Fermi.


Contact: lettreani
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