Joliot: la bataille de l’eau lourde

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Premiers essais de réaction en chaîne

Principe de la réaction en chaîne. À la différence de nombreux schémas, celui-ci montre que les neutrons sont souvent perdus ou capturés par l’uranium 235 avant de pouvoir provoquer une fission de l’uranium 235 (extrait d’un rapport de janvier 1947 à l’occasion de la remise à Fermi de la médaille Franklin)
Principe de la réaction en chaîne. À la différence de nombreux schémas, celui-ci montre que les neutrons sont souvent perdus ou capturés par l’uranium 235 avant de pouvoir provoquer une fission de l’uranium 235 (extrait d’un rapport de janvier 1947 à l’occasion de la remise à Fermi de la médaille Franklin)

En juillet 1939, le personnel du Laboratoire de chimie nucléaire du Collège de France rejoignit celui du Laboratoire de synthèse atomique d’Ivry pour étudier systématiquement la production, la propagation et l’absorption des neutrons dans l’uranium. Il était évident qu’une réaction en chaîne ne se produisait pas dans l’uranium (naturel) pur, puisqu’on n’en observait pas dans les mines. Cela pouvait être dû soit à une absorption trop importante, soit à une efficacité de fission trop faible. Pour augmenter cette efficacité, il était logique de chercher à ralentir les neutrons puisque, comme l’avait découvert Fermi en 1934, la section efficace des neutrons lents (thermiques) était beaucoup plus grande que celle des neutrons rapides. Le meilleur des ralentisseurs (ou modérateurs) est l’eau, ou plus précisément l’hydrogène, parce la masse du noyau d’hydrogène, le proton, a presque la même masse que le neutron et qu’une collision entre eux transfère très efficacement l’énergie du plus rapide (le neutron) au plus lent (le proton). L’équipe de Joliot plaça donc l’oxyde d’uranium dans des sphères de cuivre de différents diamètres, en le mouillant avec de l’eau.

Mais les résultats furent très décevants, les réactions en chaîne s’éteignant immédiatement. Un article parut le 19 septembre 1939 dans le Journal de physique mentionnant ces réactions en chaîne convergentes. La raison fut rapidement attribuée à l’existence des pics de résonance dans la section efficace d’absorption des neutrons par l’uranium : à certaines énergies précises, entre 1 et 100 eV, la probabilité de capture des neutrons par l’uranium 238 augmente considérablement. L’uranium 238 ne fissionne pas, mais se transforme en uranium 239 (qui donne en deux étapes du plutonium 239, mais on ne le savait pas encore). Pour éviter de perdre ainsi la quasi-totalité des neutrons, il faut absolument les ralentir suffisamment en dehors de l’uranium pour les amener à une énergie inférieure à 1 eV, en dessous de la zone dangereuse. Concrètement, cela veut dire qu’il ne faut pas utiliser un mélange homogène d’uranium et d’eau comme le faisait l’équipe de Joliot, mais séparer l’uranium de l’eau (i.e. réaliser un arrangement hétérogène) de telle sorte qu’un neutron émis dans l’uranium en sorte, pénètre dans l’eau pour y être suffisamment ralenti avant de pénétrer à nouveau, sans risque exagéré d’absorption, dans la région suivante d’uranium. Avec des libres parcours moyens se comptant en centimètres ou en décimètres, cela voulait dire qu’il fallait découper (feuilleter) l’uranium et le modérateur en régions de cette taille.

Détail brevet Joliot
Extrait du brevet Joliot de 1940 expliquant l’avantage d’un arrangement hétérogène

Aux États-Unis, Anderson, Fermi et Szilárd étaient arrivés exactement à la même conclusion, et ils publièrent dans la Physical Review du 1° août 1939 un article parlant de milieux hétérogènes pour ralentir les neutrons en dessous de la zone des résonances avant qu’ils pénètrent dans l’uranium. Joliot et son équipe envisageaient des sphères, des cubes, ou des barres de modérateur insérés dans l’uranium (on fait plutôt l’inverse aujourd’hui). [Conférence Kowarski]

Mais ce n’était pas tout. Bohr et Wheeler publièrent le 31 août dans la Physical Review leur théorie de la fission nucléaire. Ils y montraient, entre autres, que l’uranium 238 ne pouvait subir de fission qu’avec des neutrons rapides, et que la majorité des fissions observées dans l’uranium venait de l’isotope rare 235 qui, lui, peut être fissionné par des neutrons lents. Il était donc indispensable d’économiser au maximum les neutrons pour parvenir à une réaction en chaîne, et Joliot réalisa que le chemin vers l’énergie nucléaire serait bien plus long qu’imaginé en mai, et qu’il exigerait d’immenses ressources financières et humaines.

La bataille de l’eau lourde

Le 30 octobre 1939, Halban, Joliot et Kowarski déposèrent à l’Académie des Sciences un pli scellé (la guerre avait éclaté) portant « Sur la possibilité de produire dans un milieu uranifère des réactions nucléaires en chaîne illimitée ». La note examinait les différents facteurs contribuant à la production et aux pertes de neutrons pour obtenir un critère expérimental d’approche de la criticité.

Ce fut la première version de la « formule des 4 facteurs »

k = ε p f η       (pour un volume infini)

dont Fermi donna la version finale. Le premier terme ε est le coefficient de fission rapide (proche de 1, et généralement négligé jusqu’en 1942 en raison des incertitudes portant sur les 3 autres), le deuxième p est la probabilité pour un neutron d’échapper à la capture par résonance, le troisième f est la fraction absorbée par l’uranium plutôt que par l’environnement (le « coefficient d’utilisation thermique »), et le quatrième η est le nombre de neutrons produits par la fission provoquée par un neutron lent (coefficient de reproduction). Si k∞>1, la réaction en chaîne diverge au delà d’une taille critique, si k∞<1 la réaction converge toujours.

La note présentait également les trois solutions envisagées pour réduire les pertes de neutrons :

  1. agrandir la taille du système pour réduire les pertes de neutrons à travers la surface,
  2. enrichir la proportion d’uranium 235 par rapport à l’uranium 238,
  3. remplacer l’hydrogène de l’eau par du deutérium (eau « lourde »).

Augmenter la taille n’était pas très compliqué, en principe, mais ne suffirait pas. Enrichir l’uranium en U235 paraissait extrêmement difficile en 1940, puisque les deux isotopes ont les mêmes propriétés chimiques, et ne diffèrent que très peu physiquement. La seule façon de les séparer consistait à jouer sur leur très faible différence de masse, mais les procédés imaginables seraient tous très longs et très coûteux. Restait l’eau lourde.

Le problème de l’eau, ou plus précisément de l’hydrogène, est qu’elle n’est pas seulement un bon ralentisseur de neutrons mais aussi un bon absorbant (en capturant un neutron l’hydrogène se transforme en deutérium). Trop peu de neutrons survivent pour entretenir une réaction en chaîne, quelle que soit la géométrie choisie. La seule façon de corriger cela, c’est d’augmenter la proportion d’uranium 235 (enrichissement) pour compenser les pertes dues à l’eau. C’est ainsi que fonctionnent la plupart des réacteurs actuels qui utilisent de l’uranium enrichi à 3 ou 4% et de l’eau (« légère ») comme modérateur (et comme fluide caloporteur en même temps). Mais à l’époque, enrichir l’uranium était une perspective très lointaine.

Mais en remplaçant l’hydrogène de l’eau par du deutérium, on disposerait d’un ralentisseur presque aussi efficace, mais qui n’absorberait pas les neutrons (la probabilité de capture d’un neutron par le deutérium, donnant du tritium, est très faible, de l’ordre du millibarn). Halban avait justement étudié en 1937 avec Frisch, à Copenhague, l’absorption des neutrons par l’hydrogène et par le deutérium, et ils avaient remarqué la différence. Il était donc naturel que l’équipe se tourne vers le deutérium comme modérateur, mais sous une forme plus pratique (car beaucoup plus dense) et moins dangereuse que le gaz: l’eau lourde.

Sections efficaces d’absorption des neutrons par l’hydrogène (en bleu) et par le deutérium (en vert), montrant que le deutérium est mille fois moins absorbant que l’hydrogène. © NNDC-BNL
Sections efficaces d’absorption des neutrons par l’hydrogène (en bleu) et par le deutérium (en vert), montrant que le deutérium est mille fois moins absorbant que l’hydrogène. © NNDC-BNL

Halban et Kowarski firent une étude sommaire de la diffusion des neutrons dans l’eau lourde qui indiqua qu’elle permettrait sans doute d’entretenir une réaction en chaîne avec de l’uranium naturel. L’utilisation comme ralentisseur de noyaux un peu plus lourds que le deutérium pouvait aussi être envisagée, mais le choix était très limité. L’hélium n’était guère utilisable car c’est un gaz qui ne se lie à aucun autre élément, d’où une très faible densité. Le lithium n’était pas non plus indiqué car il capture trop de neutrons, le béryllium était envisageable mais il est très coûteux et très toxique (il a cependant été utilisé après la guerre dans certains prototypes de réacteurs). Le bore est, lui, un remarquable absorbeur de neutrons et il est donc exclu.

Restait le carbone, modérateur moins efficace que l’eau lourde, mais a priori peu coûteux et facilement disponible sous forme de graphite. Mais les mesures de la diffusion de neutrons dans le graphite faites par Joliot et son équipe, essentiellement Halban, se révélèrent difficiles en raison d’un libre parcours moyen nettement plus grand que la taille de leur échantillon. Ils n’obtinrent qu’une limite supérieure sur la section efficace de capture par le carbone, mais elle parut rendre problématique son usage comme modérateur. De toute façon, le calcul indiquait que plusieurs dizaines de tonnes de graphite de grande pureté seraient nécessaires et l’emploi du graphite fut donc rejeté. En fait, leur graphite contenait des traces de bore (de l’ordre de quelques dizaines de ppm), et un seul noyau de bore absorbe autant de neutrons que 220 000 noyaux de carbone. En Allemagne, Walther Bothe commit la même erreur que Joliot et le programme nucléaire allemand se focalisa lui aussi exclusivement sur l’eau lourde. Aux États-Unis, par contre, Szilárd savait que le graphite purifié industriellement était contaminé par le bore des électrodes utilisées, et il exigea du graphite spécialement préparé pour le réacteur qu’il construisit avec Fermi.

Voici les sections efficaces (en barns) de capture des neutrons thermiques par différents éléments. Comme cette section varie avec l’énergie des neutrons (σ~1/√E), elle est ici intégrée sur une distribution thermique (pour une température de 300 K = 27°C, correspondant à une énergie moyenne de 0.05 eV). Les tables donnent aussi fréquemment la section efficace pour des neutrons de vitesse 2200 m/s, correspondant à une énergie de 0.0253 eV.

Noyau Hydrogène Deutérium Hélium Lithium Béryllium Bore Carbone Uranium
σcapture 0.33 0.0005 0.007 70 0.0092 770 0.0035 7.6

Le bore a deux isotopes stables, le bore 10 dont la section de capture de neutrons est de 3835 barns, et le bore 11, dont la section de capture n’est que de 0.0055 barns. La différence est que le bore 10 ayant 5 neutrons, l’un n’est pas apparié et capture plus facilement un neutron que le bore 11 dont les 6 neutrons sont appariés.

Sections efficaces d’absorption des neutrons par l’hydrogène (en bleu), le lithium (en vert), le béryllium (en rouge), le bore (en jaune) et le carbone (en violet) ©NNDC-BNL
Sections efficaces d’absorption des neutrons par l’hydrogène (en bleu), le lithium (en vert), le béryllium (en rouge), le bore (en jaune) et le carbone (en violet) ©NNDC-BNL

Halban, Joliot et Kowarski déposèrent deux nouveaux brevets, les 30 avril et 1° mai 1940: « Perfectionnement aux dispositifs producteurs d’énergie » (décrivant une réaction en chaîne avec de l’uranium enrichi en uranium 235) et « Perfectionnements apportés aux dispositifs de production d’énergie » (décrivant le principe d’un arrangement hétérogène d’uranium et d’eau lourde). En mars 1940, Alfred Nier avait effectivement confirmé la prédiction de Bohr que l’uranium 235 était le seul concerné par la fission par neutrons lents. Enrichir l’uranium en isotope 235 faciliterait donc une réaction en chaîne.

L’équipe de Joliot prit conscience du travail de longue haleine qui les attendait:

  1. récupérer toute l’eau lourde disponible dans le monde
  2. explorer tous les arrangements de l’uranium et du modérateur améliorant le comptage de neutrons
  3. établir une réaction en chaîne contrôlée
  4. passer à l’échelle industrielle

L’eau lourde était alors un sous-produit de l’électrolyse de l’eau pour la fabrication de nitrates par le procédé Haber-Bosch (l’hydrogène obtenu par électrolyse réagit sur l’azote de l’air pour fabriquer de l’ammoniac). L’eau lourde est présente à hauteur de 1/10 000 dans l’eau naturelle mais n’est pas électrolysée de la même manière et elle peut ainsi être séparée. Le seul producteur était la compagnie norvégienne Norsk Hydro qui avait une petite unité à proximité de sa centrale hydroélectrique de Vemork près de Rjukan (entre Oslo et Bergen). Elle produisait de l’eau lourde depuis 1934, mais en très petite quantité (de l’ordre de quelques litres par mois) en raison de la rareté des usages de ce produit (essentiellement comme traceur pour la chimie et la biologie). Il en fallait quelques tonnes pour un réacteur opérationnel, et au moins quelques centaines de litres pour des études préparatoires.

La centrale hydroélectrique de Vemork en Norvège
La centrale hydroélectrique de Vemork en Norvège

Français et Allemands engagèrent donc en mars 1940 une véritable course en Norvège (pays alors neutre) pour se procurer de l’eau lourde. La compagnie IG Farben était actionnaire de Norsk Hydro et elle entreprit des pourparlers pour racheter pour 120 000 $ (plus d’un million de dollars actuels, l’eau lourde se vendant 500$ le litre) le stock complet d’eau lourde (185 litres), et pour décupler la production à 120 litres par mois. Mais elle n’expliqua pas l’usage qu’elle comptait en faire. Un émissaire français, Jacques Allier, ingénieur et banquier agissant au nom de Paribas, actionnaire majoritaire de Norsk Hydro, préempta le stock complet de 167 litres (=185 kg, densité 1.1). Quand il expliqua que l’eau lourde permettrait de construire un réacteur nucléaire ou une bombe, les Norvégiens offrirent gracieusement (en prêt, il sera payé après la guerre par le Canada qui l’avait conservé) le stock à Jacques Allier, qui parvint, dans des circonstances rocambolesques, à le rapporter par avion en France en déjouant les services secrets allemands.

L’idée de Joliot était de mêler l’oxyde d’uranium à l’eau lourde dans une sphère métallique immergée dans l’eau, de placer au centre une source de neutrons et de mesurer le flux de neutrons à l’intérieur et à l’extérieur de la sphère.

La bataille de l'eau lourdeMais avant que l’expérience puisse être montée, l’Allemagne envahit la Norvège, puis la France. Avant l’entrée des Allemands dans Paris, Irène et Frédéric Joliot-Curie partirent avec le stock d’eau lourde au fond de leur voiture. Tandis que Joliot décidait de rester en France, Halban et Kowarski purent s’embarquer pour la Grande-Bretagne avec les précieux bidons. James Chadwick et John Cockcroft les incitèrent à s’installer au Cavendish, où ils communiquèrent toutes leurs connaissances. Disposant du stock mondial d’eau lourde, ils achevèrent en décembre 1940 l’expérience prévue avec Joliot. La mesure de l’augmentation du flux de neutrons les amena à conclure qu’avec une taille supérieure pour diminuer la perte de neutrons par la surface (et une meilleure géométrie, hétérogène) une réaction en chaîne entretenue serait réalisable. Mais les Britanniques étaient alors plus intéressés par la séparation isotopique (dans le cadre du Comité MAUD) que par la réalisation d’un réacteur. De toute façon, il n’existait plus de source accessible d’eau lourde.

L’usine de Vemork devint un enjeu crucial au cours de la guerre (la « bataille de l’eau lourde »), les Alliés s’efforçant de la paralyser et les Allemands d’intensifier la production d’eau lourde. L’usine fut bombardée deux fois (27 février 1942, 16 novembre 1943), sabotée à deux reprises par des commandos en liaison avec la résistance norvégienne, et finalement le bateau qui transportait l’eau lourde fut coulé le 20 février 1944 au milieu du lac.

 


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