Joliot: réaction en chaîne

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Réaction en chaîne?

Le nombre de neutrons secondaires est une quantité essentielle pour savoir si une réaction en chaîne est possible :

  • N < 1 ⇒ réaction convergente
  • N >> 1 ⇒ réaction divergente
  • N ~ 1 à 3 ⇒ cela… dépend
    • des pertes de neutrons [donc de la géométrie et des absorbants]
    • et des valeurs comparées des sections efficaces de capture sans fission (239U), de capture avec fission, et de diffusion avec – ou sans – perte d’énergie

L’uranium naturel ne subissait pas de réaction en chaîne spontanée, et les physiciens se demandèrent pourquoi. Pas assez de neutrons ? Pas assez d’énergie pour provoquer une fission ?

Image (très idéalisée) d'un processus de réaction en chaîne
Image (très idéalisée) d’un processus de réaction en chaîne

Monter une expérience pour mettre en évidence une réaction en chaîne se révéla beaucoup plus difficile que les expériences précédentes. L’équipe de Joliot se heurta à tout un éventail de difficultés insoupçonnées. D’abord, les physiciens avaient une longue habitude de bombarder des cibles minces avec des projectiles rectilignes, mais aucune expérience des diffusions multiples en volume. Ils allaient mettre quelque temps à s’affranchir de simplifications pratiques, mais abusives, comme celle qui avait conduit à surestimer le nombre de neutrons secondaires. Ensuite, ils allaient vite devoir traiter simultanément plusieurs types de noyaux (U238, U235, produits de fission, produits de capture, modérateur, absorbants, impuretés) avec des répartitions spatiales très variées (homogènes, hétérogènes en couches, en réseau, en cubes) Tout ceci nécessita de mettre au point de nouvelles méthodes de calcul et de nouvelles méthodes expérimentales. La neutronique allait se révéler une science complexe nécessitant des années de recherches avant d’aboutir à une maîtrise partielle.

Masse critique

Comme Szilárd l’avait subodoré quelques années plus tôt, la taille de la zone réactive est essentielle : si la taille est trop petite, les pertes de neutrons par « évaporation » hors du volume de réaction sont bien plus grandes que la production de neutrons par fission, et la chaîne s’interrompt rapidement. Pour une très grande taille, ces pertes deviennent négligeables puisqu’elles augmentent comme le carré des dimensions (la surface) alors que la production augmente comme le cube des dimensions (le volume). Il existe donc une taille « critique », celle où la production équilibre les pertes et permet à la réaction en chaîne de se dérouler à un rythme constant. En dessous de la taille critique, la réaction s’éteint exponentiellement, au dessus, elle diverge exponentiellement. Et bien sûr, à une taille critique correspond une masse critique d’uranium. Le libre parcours moyen des neutrons se mesurant en centimètres (pas en nanomètres ni en années-lumière), il en est de même du rayon critique.

Masse critique : un neutron parcours en moyenne une distance λ avant d’interagir et dans une sphère de diamètre << λ, la plupart des neutrons sortent sans interagir et la réaction en chaîne s’arrête, tandis que dans une sphère de diamètre >> λ, la plupart des neutrons provoquent une nouvelle réaction et la réaction en chaîne diverge exponentiellement. La taille critique est donc ~ λ (et donc la masse critique ~ ρλ3). Avec une densité (numérique) n ~ 5×1028 m3 et une section efficace de fission σ ~ 10-28 m2 (soit 1 barn), λ = 1/nσ = 0,2 m = 20 cm, et une sphère d’uranium (densité 19) de 20 cm de diamètre a une masse de 80 kg.

Mais 10 cm ou 1 m font une grande différence en pratique car le volume varie comme le cube du rayon et, l’uranium étant très dense, les masses vont de la dizaine de kilos à la dizaine de tonnes. Estimer plus précisément cette masse critique est donc essentiel. C’est Francis Perrin qui en publia la première évaluation dans une note du 1° mai 1939 à l’Académie des Sciences « Calcul relatif aux conditions éventuelles de transmutation en chaine de l’uranium » (CRAS 208-1394 puis 1573), où il introduisait d’ailleurs le terme de masse critique. Il supposa le matériau homogène (oxyde d’uranium de densité 8 à 10, l’uranium métallique étant alors difficile à fabriquer), prit pour rayon critique 5 fois le libre parcours moyen, ce qui semblait alors plausible : si un grand nombre des neutrons produits par la fission s’échappaient avant de produire de nouvelles fissions, une réaction en chaine entretenue semblait impossible.

Perrin estima à 40 tonnes d’oxyde d’uranium la quantité nécessaire à maintenir une réaction en chaîne. Quelle section efficace a-t-il utilisé? En avril 1939, il n’y avait pas d’autre donnée pour la section efficace de fission que la section efficace de fission lente pour l’uranium naturel, 140 fois plus faible que celle de l’uranium 235, et c’est (probablement) celle que Perrin a dû utiliser pour son calcul. Ce qui suppose d’ailleurs que l’équipe Joliot l’ait estimée à partir des expériences de Kowarski et al.

CP-1, le premier réacteur de Fermi employa effectivement 40 tonnes d’oxyde d’uranium, et près de 400 tonnes de graphite comme modérateur. Perrin évalua également la possibilité de réduire fortement cette masse en entourant la zone de réaction par un réflecteur de neutrons limitant les pertes (un tamper en anglais), et il examina l’influence d’un modérateur ralentissant les neutrons et augmentant leur probabilité d’interaction. En ce cas, il estima que la masse d’oxyde d’uranium pourrait être réduite à 12 tonnes (il ramena cette valeur à 5 tonnes dans son deuxième article).

La réalisation d’une bombe parut difficile à Perrin. D’abord la masse d’uranium (plus tous les mécanismes de contrôle et l’habillage nécessaire) lui semblaient exclure une utilisation militaire. La bombe d’Hiroshima pesait quatre tonnes, dont seulement 64 kg d’uranium. Et surtout il pensa que dès le début de la réaction en chaîne, l’énergie libérée soufflerait tout l’ensemble et arrêterait l’explosion presque immédiatement, ne libérant au total guère plus d’énergie qu’une explosion chimique classique. Le risque d’une explosion avortée fut effectivement l’un des gros soucis des équipes de Los Alamos (fizzle ou fiasco). Et, de fait, si l’on a juste une seule masse critique, la réaction en chaîne s’interrompt immédiatement. Il est indispensable de rassembler une masse nettement supérieure à la masse critique pour avoir une explosion (ce que firent Frisch et Peierls dans leur mémorandum de 1940), et le rendement demeure faible : en rassemblant deux masses critiques, il n’y a que 5% de l’uranium qui fissionne avant que l’explosion stoppe la réaction en chaîne. La réalisation d’un réacteur parut donc plus accessible, avec comme objectif un générateur d’énergie ou un moteur (pour un navire, vu le poids, un sous-marin par exemple). Fermi aux États-Unis comme Heisenberg en Allemagne eurent à peu près la même réaction, quelques mois plus tard.

Remarquons que, pour l’équipe de Joliot comme pour les autres physiciens à cette époque, une « bombe » est conçue comme un réacteur à neutrons rapides divergeant hors de contrôle.

Il est facile d’estimer l’ordre de grandeur de la masse critique, mais il est beaucoup plus difficile d’en faire un calcul précis. Le paramètre essentiel pour estimer la masse critique est le libre parcours moyen d’un neutron, la distance moyenne qu’il parcourt avant de diffuser sur un noyau, d’être absorbé ou de provoquer une fission. Si l’on a n noyaux par unité de volume, et qu’un neutron a une probabilité (ou plus exactement une section efficace) σ d’interagir, son libre parcours moyen est simplement λ = 1/nσ. L’uranium 238 a une densité de 19.1 g/cm3, une mole (6.02×1023 atomes) a une masse de 238 g, et il y a donc n = 5×1022 noyaux d’uranium par cm3. Un noyau d’uranium a un rayon de l’ordre de 10-12 cm, sa section efficace est donc naïvement de l’ordre de (10-12 cm)2 = 10-24 cm2. Cette valeur a une telle importance en physique nucléaire qu’on lui a donné un nom, le barn (la « grange » parce qu’elle est si grande pour de nombreuses collisions que c’est l’analogue de viser la porte d’une grange avec un pistolet). Le barn n’a reçu ce nom qu’en décembre 1942 aux États-Unis, dans le cadre du projet ultra-secret Manhattan. Mais le terme fut semble-t-il utilisé dès 1944 par les Soviétiques…

Avec une section efficace de 1 barn, le libre parcours moyen est ainsi de l’ordre de 20 cm. Une sphère d’uranium de rayon sensiblement inférieur au libre parcours moyen a toutes les chances de voir ses neutrons s’échapper avant de réagir, et il semble donc raisonnable de penser que le rayon critique doit être plus grand. Mais une sphère d’uranium de 20 cm de diamètre a déjà une masse de 600 kg (l’uranium est très dense, 19). Et la masse augmentant comme le cube du rayon, une sphère juste trois fois plus grande, par exemple, est 27 fois plus lourde avec une masse de 16 tonnes. Par ailleurs, l’uranium était rarement disponible sous forme métallique ces années là et l’oxyde d’uranium a une densité plus faible ~10 g/cm3, ce qui augmente automatiquement le libre parcours moyen, et donc à porter la masse critique correspondante dans la zone des tonnes de matière. Mais surtout les sections efficaces de diffusion, de capture et de fission de l’uranium étaient très mal connues en 1939. Une section efficace de 0.1 barn conduisait à multiplier par mille la masse critique, inversement une section efficace de 10 barns, à la diviser par mille… et à rendre une bombe accessible. Il ne faut pas oublier non plus que lorsqu’un neutron ralentit, il interagit de plus en plus et que son libre parcours moyen diminue très rapidement dès les premières collisions. La faisabilité — ou l’infaisabilité — d’un réacteur et plus encore d’une bombe dépendit ainsi crucialement des mesures expérimentales de section efficace d’une part, et des calculs de théoriciens reliant rayon critique et libre parcours moyen d’autre part. Pour le moment, le point important est que la taille critique se mesure en centimètres, et non en microns ou en kilomètres, ce qui est crucial pour toute application de la fission nucléaire.

Il semblait ainsi clair dès 1939 qu’il ne serait pas possible de construire un tout petit réacteur nucléaire, puisqu’il devait nécessairement rassembler plusieurs tonnes, voire plusieurs dizaines de tonnes, d’uranium, auxquelles il fallait ajouter le modérateur, les mécanismes de contrôle, le fluide permettant de récupérer l’énergie, etc. C’est d’ailleurs pour cela qu’on n’a jamais construit d’automobile à moteur nucléaire, ni de générateur nucléaire portatif utilisant la fission (il en existe bien sûr utilisant les transmutations radioactives). On peut cependant réaliser un réacteur de petit volume en employant de l’uranium 235 presque pur avec de l’eau comme modérateur.

Brevets!

Joliot pensa immédiatement à l’énergie nucléaire. La France est un pays pauvre en pétrole et même en charbon, et les barrages hydroélectriques étaient encore peu développés. Il envisagea d’emblée de passer à une échelle industrielle mettant en jeu le gouvernement. Il pensa aussi bien sûr que la réaction pouvait diverger exponentiellement et donc conduire à une explosion de très forte puissance, à une bombe nucléaire. L’équipe Halban, Kowarski, Joliot, complétée par le théoricien Francis Perrin, déposa trois brevets secrets les 1° mai, 2 mai et 4 mai 1939 pour le compte de la CNRS (Caisse nationale de la recherche scientifique), le CNRS (Centre national de la recherche scientifique) n’étant créé que le 19 octobre 1939:

  1. Dispositif de production d’énergie (couvrant le principe de la plupart des réacteurs nucléaires : un matériau fissile, modérateur, fluide de refroidissement pour récupérer l’énergie) ;
  2. Procédé de stabilisation d’un dispositif producteur d’énergie (couvrant la stabilisation du fonctionnement des réacteurs par des barres de contrôle et la disposition des ralentisseurs et des absorbants) ;
  3. Perfectionnements aux charges explosives (principe de l’arme atomique).
Le 3° brevet de l'équipe Joliot sur une arme nucléaire
Le 3° brevet de l’équipe Joliot sur une arme nucléaire

La CNRS finançait alors les recherches de l’équipe au Collège de France, et il était prévu que 80% des recettes iraient au financement de la recherche scientifique (et 5% à chacun des quatre inventeurs). Ces brevets décrivent correctement les principes essentiels d’un réacteur et d’une bombe, à trois «détails» cruciaux près :

  • un mélange homogène d’uranium et de modérateur absorbe trop de neutrons pour permettre une réaction en chaîne. Ceci fut corrigé dans un autre brevet secret déposé le 1° mai 1940 ;
  • un réacteur est en fait plus facile à piloter que le craignait l’équipe Joliot, à cause des neutrons retardés (alors inconnus) qui donnent à la réaction une inertie beaucoup plus grande ;
  • il n’est pas possible de construire une bombe ni un réacteur avec de l’uranium 238, quelle qu’en soit la taille, car sa probabilité de fission est faible avec des neutrons rapides et nulle avec des neutrons lents. La présence d’uranium 235 est indispensable, à hauteur de 1 % pour un réacteur (les 0.7% contenus dans l’uranium naturel suffisent avec l’eau lourde comme modérateur), et de plus de 80% pour une bombe de taille utilisable.
Masse critique de l’uranium en fonction de son degré d’enrichissement en uranium 235
Masse critique de l’uranium en fonction de son degré d’enrichissement en uranium 235

Détails des brevets déposés par l’équipe de Joliot:

Détail brevet Joliot
Détail du brevet Joliot donnant l’expression de la masse critique
Détail brevet Joliot
Détail du brevet Joliot montrant l’effet d’un réflecteur de neutrons pour diminuer la masse critique

Accords industriels

L’équipe du Collège de France se tournant vers la réalisation d’un prototype de réacteur nucléaire avait donc besoin de plusieurs dizaines de tonnes d’uranium. Une série de discussions s’engagea alors du 8 au 13 mai 1939 entre la CNRS et l’Union Minière du Haut Katanga (UMHK), conclue le 13 par la visite à Paris d’Edgar Sengier, le directeur de l’UMHK, et la signature d’un partenariat pour l’exploitation mondiale des brevets français.

L’accord ne fut jamais ratifié formellement, d’abord en raison de difficultés juridiques pour associer un organisme d’état français à une société étrangère privée, puis à cause du déclenchement de la guerre. Cependant, cinq tonnes d’oxyde d’uranium arrivèrent à Paris dès le 23 mai et furent entreposées (pour des raisons de sécurité, tant sanitaire que militaire) au Laboratoire de synthèse atomique d’Ivry. Trois autres tonnes arrivèrent en avril 1940. Cinquante tonnes auraient dû arriver ensuite, mais la conquête allemande de la Belgique et de la France l’empêcha. Tout le stock de 8 tonnes fut caché au Maroc pendant la durée de la guerre, et il permit le redémarrage des recherches françaises juste après la guerre (à un moment où États-Unis et Grande-Bretagne s’étaient arrogés le monopole de l’uranium).

Dès le début de la guerre, Joliot obtint le plein soutien de Raoul Dautry (ministre de l’Armement du 20 septembre 1939 au 16 juin 1940) qui appuya sans réserve les recherches nucléaires. Le Laboratoire de Synthèse Atomique devint un laboratoire semi-militaire où des recherches secrètes étaient entreprises par des chercheurs et des techniciens mobilisés sur place. Dautry ne jugea pas nécessaire de consulter d’autres scientifiques, ni de créer une commission (comme l’estimeront indispensable les Allemands, les Soviétiques, les Britanniques et les Américains). On peut voir là une préfiguration du CEA d’après-guerre, dont Dautry fut d’ailleurs le premier administrateur général, Joliot le premier haut-commissaire, de 1945 à 1950 et Perrin le deuxième de 1950 à 1970.

Raoul Dautry raconta plus tard:

Peu après le début de la guerre, le gouvernement dut demander à M. Joliot-Curie de pousser ses études, moins vers l’utilisation des radioéléments pour la production d’énergie intéressant l’industrie du temps de paix (domaine où cependant, des perspectives extraordinaires pouvaient déjà être entrevues), que vers la mise au point d’un processus de libération brutale de l’énergie atomique avec des effets dépassant infiniment ceux des explosifs puissants. C’est à ce moment que j’eus à intervenir comme ministre de l’Armement pour mettre à la disposition de M. Joliot-Curie tous les moyens dont il pouvait avoir besoin.

 


Contact: lettreani
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